Anales AFA Vol. 31 Nro. 4 (Enero 2021 - Abril 2021) 157-164
https://doi.org/10.31527/analesafa.2020.31.4.157
Física Atómica y Molecular
TÉCNICA ANALÍTICA PARA LA EVALUACIÓN DE LA CONTRIBUCIÓN A
LA ENERGÍA MEDIA DE EXCITACIÓN DEL AGUA LÍQUIDA DEBIDO A
LOS NIVELES DE EXCITACIÓN MOLECULARES
ANALYTICAL PROPOSAL FOR THE ASSESSMENT OF THE MOLECULAR
EXCITATION LEVELS TO THE MEAN EXCITATION ENERGY:
APPLICATION TO THE WATER MOLECULE
F. A. Geser*
1,2
y M. Valente
1,2,3
1
Instituto de Física Enrique Gaviola, CONICET, FAMAF, UNC, Córdoba, 5000, Argentina.
2
Laboratorio de Investigaciones e Instrumentación en Física Aplicada a la Medicina e Imágenes por
Rayos X - LIIFAMIRx , FAMAF, Universidad Nacional de Córdoba, Córdoba, 5000, Argentina.
3
Centro de Física e Ingeniería en Medicina CFIM, Depto. de Ciencias Físicas, Universidad de la
Frontera, Temuco, 4780000, Chile.
Autor para correspondencia: email: fgeser@famaf.unc.edu.ar, valente@famaf.unc.edu.ar
ISSN 1850-1168 (online)
Recibido: 03/03/2020 Aceptado: 31/08/2020
Resumen:
Una de las magnitudes de mayor relevancia en la física de radiaciones, en general, y en la
determinación del poder de frenado, en particular, así como el consecuente depósito de energía y dosis
absorbida en distintos materiales, es la energía media de excitación
I
. El presente trabajo reporta una
metodología original para un abordaje analítico describiendo en detalle las contribuciones parciales
debido a excitaciones/ionizaciones que permite establecer un marco referencial para el cálculo teórico
de
I
. Para ello, se emplean dos modelos de respuesta dieléctrica de los materiales, concluyendo que
un decaimiento del orden de
2
es necesario como condición débil para que la función óptica de
pérdida de energía asegure la convergencia de las integrales. Se discuten los primeros cuatro niveles de
excitación de la molécula de agua y las bandas difusas, y se las trata mediante un esquema analítico.
Dichos resultados son contrastados con el cálculo numérico de las integrales, proveyendo un método
teórico para la determinación de la contribución de estos niveles al valor de
I
en el caso del agua
líquida.
Palabras clave: energía media de excitación, molécula de agua, función óptica de pérdida de energía.
Abstract:
The mean excitation energy
I
is a fundamental quantity in radiation physics, concerning energy
deposition in matter and absorbed dose analytical estimations for charged particles. The stopping of
swift ions in different materials strongly depends on this parameter among others. This work intends to
fill in part, an empty hole in the theory of stopping power: the need of analitically and theoretically
assess the
I
-value for materials. The definition of the mean excitation energy using the dielectric
response function is analytically integrable if the inelastic cross section parameters are known. Some
dielectric models were studied, aimed at calculating the
I
-value for liquid water by theoretical
means, reaching the conclusion that a decay of the order of
2
in frequency (energy) is needed as
weak condition of the optical energy-loss function for the integrals to converge. Afterwards, the first
four discrete excitation levels and the diffuse bands for water are treated in a fully analytical scheme,
and further compared with numerical results, providing the contribution of these levels to
I
, with the
aim of testing the proposed analytical model.
Keywords: average excitation energy, water molecule, optical energy loss function.
I. INTRODUCCIÓN
La teoría del poder de frenado fue propuesta originalmente por Niels Bohr,
1
sostenida por una visión
clásica basada en trayectorias periódicas y cerradas descriptas por la acción cuantizada propuesta
separadamente Wilson
2
y Sommerfeld.
3
Ésta descripción implicó la condición adiabática de Bohr,
según la cual un electrón moviéndose en una de dichas trayectorias logra orbitar varios ciclos sin
transferencia energética desde el ión cargado; e introdujo a su vez la necesidad de calcular una
frecuencia promedio
con el objetivo de comparar los tiempos característicos de interacción con los
períodos orbitales. El primer acercamiento de Bohr a este problema no fue capaz de lograr una
definición acabada para este promedio, por lo que él mismo propuso un cálculo más preciso
introduciendo el tratamiento de las colisiones lejanas y cercanas. Para ello, se utiliza el parámetro de
impacto
b
, siendo el régimen de colisión distante aquel para el cual
||bx
, donde
x
es la posición
del electrón vista desde el núcleo, considerado como armónicamente ligado en la condición adiabática,
lo cual indujo a Bohr a proponer la primera definición de
como un promedio geométrico:
()
( ) ,
nn
n
n
n
f ln
ln
f
(1)
expresión en la cual
n
representa las frecuencias características de oscilación,
n
f
la fracción de
electrones atómicos oscilando a frecuencia
n
, también denominadas intensidades de los osciladores,
y la normalización satisface la regla de suma de Thomas-Reiche-Kuhn
4
nt
n
fZ
, siendo
t
Z
el
número atómico (
Z
) del material.
Una definición de
n
f
cuya base fuera la mecánica cuántica debió esperar hasta 1930, siendo Hans
Bethe
5,6
quien extendió el cálculo del poder de frenado utilizando la ecuación de Schrödinger. Este
modelo también es válido dentro de cierto rango, delimitado por el conocido como parámetro de
Sommerfeld
2
p
Ze
v
,
7
donde
p
Ze
es la carga eléctrica del proyectil y
v
su velocidad. Además, se
logró una expresión similar a la fórmula (1) para el cálculo de la energía media de excitación
I
,
básicamente reemplazando
0nn
EE
, donde
n
E
representa los niveles de energía del átomo. La
intensidad de los osciladores está dada por
2
,0 ,0
q
nn
f f q
, donde
,0
q
n
f
corresponde a las intensidades de
los osciladores generalizadas.
6
Ambas aproximaciones son válidas en un régimen de baja densidad (acercándose incluso al caso de un
gas ideal), situaciones en las que las interacciones pueden aproximarse como uno a uno entre el ión y
los electrones atómicos. En casos realistas debe considerarse que el campo eléctrico del proyectil es
capaz de afectar otros átomos, por lo tanto dando lugar a efectos de polarización no despreciables.
8,9
Para la descripción del poder de frenado en estas condiciones, se utiliza la electrodinámica clásica.
10,11
En este aspecto, cabe remarcar que se obtiene nuevamente un promedio sobre las posibles frecuencias
capaces de recibir los electrones atómicos, pero pesado en términos de la función de respuesta
dieléctrica óptica
()
ò
, que contiene información sobre las características dinámicas del material en
relación a su respuesta a una perturbación externa:
,
(2)
donde
()mzI
es la parte imaginaria de
z
. La función de respuesta dieléctrica depende, típicamente, del
momento transferido
q
, además de la frecuencia
. De hecho, la función
( , )q
ò
se conoce como
superficie de Bethe del material, y el caso asintótico
0q
se conoce como límite óptico.
12,13
En el
presente trabajo se modelará la función óptica de pérdida de energía u
oELF
(por sus siglas en inglés
optical energy loss function), dada por
( ) 1/ ( )m
I ò
. Una expresión general para la función de
respuesta dieléctrica es
12
0
( ) ( ) ( ) 1 ( ) ( )i f exp i d
ò ò ò
,
11
y la
oELF
puede a partir de
aquí escribirse como:
2
22
12
()
( ) ,
( ) ( )
ò
òò
(3)
donde puede verificarse directamente que
( ) ( )
. Esta propiedad será muy útil para el modelo
que se desarrollará en este trabajo.
Existen en la literatura, excelentes trabajos que buscan aproximar el valor de
I
para distintos
materiales. Particularmente interesantes e importantes son los trabajos sobre la molécula de agua
líquida de D. Emfietzoglou y M. Dingfelder
14,15
que ilustran en detalle cómo aplicar un procedimiento
estándar para un caso particular. Más allá del excelente trabajo modelando la superficie de Bethe para
los niveles moleculares discretos y continuos (ionizaciones), con un tratamiento particular del estado
fundamental, e incluso alejándose del límite óptico (
0q
),
16,17
sigue sin presentarse un entendimiento
profundo de las razones teóricas que permiten utilizar funciones tipo Drude como herramienta para
integrar los diferentes mecanismos de pérdida energética del ión. En el presente trabajo se establece
una primera aproximación a este análisis, mostrando que la
oELF
(3) puede ser integrada como según
la Ec. (2) por medios analíticos, sin recurrir al cálculo numérico. Estas justificaciones pretenden dar
relevancia a los resultados de métodos numéricos aplicados a distintos materiales, particularmente a
aquellos incluidos en los trabajos de Emfietzoglou y Dingfelder.
II. MÉTODOS Y TEORÍA
Método analítico propuesto para la integración
El método analítico que se propone consiste principalmente en la utilización del análisis complejo,
como sigue:
1. Las integrales de la fórmula (2) pueden extenderse al plano complejo utilizando alguna curva
adecuada
de la forma:
0
( ) ( ) ; .f d f z dz z
C
2. Debe chequearse que las integrales extendidas convergen a la integral impropia original sobre el
eje real de frecuencias. Para ello se utiliza la siguiente propiedad:
18
si existe un número real
0M
tal que
| ( ) |f z M
, entonces:
( ) ,f z dz ML
(4)
3. donde
L
es la longitud de la curva.
4. Finalmente, una vez verificada la convergencia, puede aplicarse el teorema de los residuos a las
integrales extendidas, utilizando los polos correspondientes según la
oELF
:
18
( ) 2 ( ( )) ,
j
j
z
f z dz i Res f z
(5)
5. donde
j
z
representa dichos polos.
Modelos de respuesta dieléctrica
Un ejercicio didáctico consiste en estudiar el modelo de Debye.
19
El mismo se caracteriza por una
función de respuesta dieléctrica que supone al material conformado por dipolos no interactuantes en
presencia de un campo externo alternante (en este caso el del ión). Normalizando a la permitividad
dieléctrica del vacío , el modelo resulta:
0
ò
0
( ) ,
1 i
ò
òò
(6)
donde
s
ò ò ò
,
s
ò
es la permitividad estática (en el límite de baja frecuencia),
ò
es la
permitividad de alta frecuencia y
0
el tiempo de relajación característico del material.
Por otro lado, se utilizará el modelo de Drude.
20
Este modelo basado en la mecánica clásica, considera
los electrones ligados con una fuerza armónica amortiguada, sobre los cuales actúa además un campo
eléctrico. Si se normaliza a la permitividad de vacío, este modelo asume la siguiente forma:
2
22
( ) 1 ,
pj
j
t j j
f
Zi
ò
(7)
donde
p
es la frecuencia de plasmón,
j
f
la intensidad de los osciladores,
j
las frecuencias
características de oscilación y
j
las constantes de amortiguamiento. La energía de plasmón del agua
líquida es
21.4
pp
E
eV. Este modelo propone describir los electrones como osciladores
armónicos ligados al núcleo, y es por tanto adecuado para realizar un tratamiento de datos
fenomenológicos de excitación. Sin embargo, estos parámetros que provienen de la mecánica cuántica
pueden ser directamente determinados por medios teóricos. Típicamente, el modelo de Drude es
utilizado para calcular el aporte de los niveles de ionización en vez de las excitaciones discretas, porque
para éstos últimos se utiliza la función de Drude derivada,
14,15
que es más pronunciada en su máximo
alrededor de
j
, y por lo tanto “más discreta”, presentando además un decaimiento asintótico del orden
3
para altas frecuencias. Sin embargo, como el comportamiento a altas frecuencias de las funciones
de Drude estándar es suficiente para que las integrales sean convergentes, y dado que el modelo de
Drude está diseñado a partir de considerar electrones ligados armónicamente, el presente trabajo
implementará dicho modelo junto con parámetros ajustados a partir de estimaciones experimentales de
las secciones eficaces de interacción inelásticas IXS (a partir de las siglas en inglés inelastic cross
section).
15
Nuevamente, cabe señalar, que estos parámetros pueden ser obtenidos de forma teórica, pero
con el objetivo de probar el modelo propuesto, utilizar parámetros ajustados es suficiente.
n
-ésimo estado excitado de Drude
Para generalizar el procedimiento basado en el modelo de Drude al tratar en simultáneo
nN
niveles
de excitación, la
oELF
toma la siguiente forma:
43
4
()
( ) ,
()
n
n
P
P
(8)
donde
m
P
es un polinomio de grado
m
. Además,
4n
P
es un polinomio mónico y consecuentemente:
21
42
42
0
2
23
4 3 2 3
2
( ) ;
( ) ,
n
nk
nk
k
n
k
nk
k
PD
PN
donde
( , , )
j j j j j
N N f
y
( , , )
j j j j j
D D f
son los coeficientes del polinomio del numerador y
del denominador respectivamente. Una extensión al plano complejo junto a la desigualdad triangular en
el caso
1z
permiten acotar:
21
4
42
42
0
( ) ( ),
n
n
nk
nk
k
P z z D z z
O
(9)
2
43
23
4 3 2 3
2
( ) ( ),
n
n
k
nk
k
P z N z z
O
(10)
mientras que si
1z
:
21
42
4 0 2
1
( ) .
n
nk
nk
k
P z D z D z
(11)
Con todas las propiedades enumeradas puede comprobarse que las integrales de la expresión (2)
convergen para el modelo de Drude. Particularmente, el denominador de la Ec. (2) puede extenderse
utilizando un lazo que es el semicírculo superior de radio
R
con el segmento de línea sobre el eje real
entre
R
y
R
(ver Fig. 2b) como sigue:
( ) ( )
( ) ( ) .
R
R
R
R
d z z dz
lim z z dz z z dz
Utilizando las fórmulas (4), (9) y (10), junto con
,
i
z Re
, y
[0, ]
, el segundo término
satisface:
43
1
43
4
4
()
()
( ),
( ) ( )
R
n
n
n
n
Pz
R
z dz R R R
P z R
O
O
O
lo cual se acerca a cero si
R
tiende a infinito, demostrando la convergencia de la integral de línea hacia
la integral impropia.
FIG. 1: Curva
σ
con forma de cerradura en el plano complejo para extender las integrales de las
oELF
.
Observando el numerador de la expresión (2), se observa que si la integral se lleva a cabo en
frecuencias reales, no hay posibilidad de extender los límites independientemente de la paridad de la
oELF
. Esto sucede porque el logaritmo natural, incluso extendido al plano complejo, no tiene paridad
ni expansión en serie de Laurent.
18
La integral de la fórmula (2) contiene un factor
z
de forma que
0
( ) 0
z
lim zLn z
, con lo cual la integral puede realizarse utilizando un contorno que eluda la rama no
definida
( ) 0ez R
, como el que se observa en la Fig. 1. Es apropiado mencionar que para llevar a cabo
este cálculo, es necesario utilizar
2
()Ln z
(en vez de sólo
()Ln z
) para obtener la correcta extensión al
plano complejo:
2
0
1
( ) ( ) ( ) ( ) .
4
ln d z Ln z z dz
i
(12)
Para probar la validez de esta expresión, conviene separar la integral sobre el contorno
de la Fig. 1
en los siguientes términos:
1
2
22
0
22
2
( ) ( ) { ( ) ( )
( ) ( ) ( ) ( )
( ) ( ) },
R
R
z Ln z z dz lim lim z Ln z z dz
z Ln z z dz z Ln z z dz
z Ln z z dz
para luego evaluarlos separadamente.
Tramo
R
: en el círculo
R
,
i
z Re
en donde
[ , ]
. De esta forma, utilizando las Ecs. (4), (9)
y (10) se obtiene:
2 4 3
21
4
( ( ) ) ( )
( ) ( ) 2 ( ),
()
R
n
n
ln R i R
zLn z z dz R R R
R
O
O
O
y en el límite
R
converge a cero.
Tramo
: aquí
i
ze
y como
0
, se pueden usar las Ecs. (4), (10) y (11):
2 4 3
2 4 1
43
2
1
1
44
0
04
1
( ( ) )
()
( ) ( ) 2
n
k
n
k
k
n
nk
k
k
ln i N
ln
z Ln z z dz
D
DD
que claramente tiende a cero si
0
.
Tramo
1
: en este segmento de línea,
zi
, con
variando entre
R
y
. Entonces, si
tiende a cero,
z
se aproxima a
desde el semiplano superior. Más aún, el símbolo de límite
0
lim
puede insertarse bajo el símbolo de integral debido al teorema de convergencia dominada de
Lebesgue,
21
obteniendo:
1
2 2 2
00
0
( ) ( ) ( ) ( ) ( )( ) ( ( ) ) ( ) ,
R
R
lim z Ln z z dz lim i Ln i i d ln i d
donde se utilizó
( ) ( )
.
Tramo
2
: en este caso
zi
, con
entre
y
R
. Entonces, si
se aproxima a cero,
z
tiende
a
desde el semiplano inferior. Aplicando los mismos argumentos que en el segmento
1
anterior,
se obtiene:
2
22
0
0
( ) ( ) ( ( ) ) ( ) .
R
lim z Ln z z dz ln i d
(14)
Finalmente, la adición de los cuatro términos en sus correspondientes límites, las integrales en
y
R
son nulas, y los términos (13) y (14) suman al término con
()ln
, obteniéndose la expresión (12).
III. RESULTADOS
Modelo de Debye
La
oELF
para el modelo de relajación de Debye puede calcularse a partir de la fórmula (6) utilizando
la Ec. (3):
0
2 2 2 2
0
( ) .
s
ò
òò
La tendencia de los integrandos, teniendo en cuenta el comportamiento de la
oELF
para altas
frecuencias (
), implica que existirá una divergencia tanto para numerador como para
denominador de la expresión (2) y consecuentemente, dichas integrales no pueden calcularse. Esto
debe chequearse, para lo cual se puede extender las integrales al plano complejo utilizando una curva
compuesta por un semicírculo de radio
R
en el plano superior y el segmento de línea recta sobre el eje
real entre
R
y
R
(ver Fig 2b), siendo que
R
. La divergencia surge sobre el semicírculo, dado
que allí
i
z Re
con
[0, ]
, y utilizando la relación (4) se satisface:
2 2 2 2
2 2 2 2
.
1 1 1 1
R
z R z R
dz R
z R z R
Evaluando el límite
R
se observa la no convergencia. Más aún, el integrando debería decaer al
menos como
1
para altas frecuencias, para que la
oELF
presente un comportamiento asintótico
2
()
O
como condición débil para que el modelo propuesto funcione y las integrales puedan
converger.
Modelo de Drude para el nivel
1
1
AB
La primera aproximación consiste en evaluar la
oELF
a partir de la fórmula (7), y luego utilizar la Ec.
(3), obteniéndose:
42
( ) ,
a
bc
donde
2
( / )
p
a Z f
,
22
22ba
y
22
()ca
. Esto preserva la forma de la fórmula (8).
Utilizando los parámetros IXS para el primer estado excitado de la molécula de agua líquida,
15
el nivel
1
1
AB
, las raíces del denominador para esta
oELF
(que son polos en el plano complejo) están dados
por:
1/2
1/2
2
4
, 1, ,4,
2
j
b c b
j
donde el índice
j
toma en cuenta las diferentes combinaciones de signos. Utilizando los mismos
parámetros IXS para el nivel
1
1
AB
dichos polos son calculados como
( 8.5393 1.0000)
j
i
eV y
reportados en la Fig. 2b. Los cuatro dígitos elegidos como significativos se deben a la comparación
realizada con el procedimiento de integración numérica. Dos polos se encuentran en el interior del
semicírculo en el plano superior, y por lo tanto la integración del denominador de la Ec. (2) puede
realizarse con el teorema de los residuos (fórmula (10)) tomando en cuenta sólo los polos del plano
superior (ver Fig. 2b).
Por otro lado, el lazo con forma de cerradura de la Fig. 1 utilizada para el denominador en la Ec. (2)
encierra los cuatro polos, lo cual implica la evaluación de dos términos más. Utilizando las fórmulas (5)
y (12), la contribución del nivel de excitación
1
1
AB
al valor de
I
puede calcularse analíticamente,
obteniéndose:
1
1
10.1938 .
AB
VI e
Como se esperaba, estimar
I
considerando sólo el primer nivel de excitación resulta en un valor
lejano al típicamente aceptado en la literatura.
14,15,22–26
Descripciones teóricas más precisas en términos
de las
oELF
requieren no sólo de la evaluación de varios estados excitados, sino también ionizaciones
y un tratamiento exhaustivo del estado fundamental. Dichas evaluaciones podrían llevarse a cabo
utilizando el mismo esquema analítico aquí presentado.
Modelo de Drude para los niveles
11
11
A B B A
La forma funcional de las
oELF
al considerar dos niveles en simultáneo, particularmente pensando en
las expresiones asociadas a los coeficientes de los polinomios, no es tan simple como para un solo
nivel. La Fig. 2a reporta la función de Drude para dos niveles en simultáneo, utilizando los datos IXS
para los niveles discretos
1
1
AB
y
1
1
BA
. Si se requiere de más niveles con parámetros IXS relevantes
(
Ryd A B
,
Ryd C D
y las bandas difusas), pueden agregarse cuidadosamente, pero debe
remarcarse que considerar dos niveles de excitación producen una
oELF
de por sí complicada
(fórmula (15)), por lo cual el uso de programas de manipulación algebraica se torna indispensable. Para
dos niveles, la
oELF
queda:
53
8 2 6 2 4 2 2 2
[ ] [ ] [ ]
( ) ,
[2 ] [2 2 ] [2 ]
B d D b K dB Db c dK Dc
B K B D BK D K
(15)
donde:
Este resultado preserva nuevamente la forma de la Ec. (8), pero en este caso el denominador presenta
ocho polos, mostrados en la Fig. 2b. Es interesante notar que los primeros cuatro corresponden al
primer estado de excitación (5), y los otros cuatro evaluando los parámetros IXS son
( 11.0411 1.3414)
j
i
eV, con
5, ,8j
. Aplicando el mismo formalismo que para un solo nivel,
la contribución simultánea de los dos primeros niveles a la energía media de excitación es:
11
11
12.5169 .
A B B A
I eV
Como se esperaba, existe un incremento en su valor numérico, pero no es substancial. Todos los
niveles discretos y continuos deberían ser tenidos en cuenta para obtener
I
con la magnitud esperada.
Incluso se necesita una alta precisión para modelar la capa K. De todas maneras, el cálculo para dos
niveles es útil y didáctico para señalar las pautas del método propuesto para obtener
I
de forma
analítica. A esto se suman las determinaciones numéricas de
I
presentadas en la siguiente sección,
donde se obtienen resultados similares para dos modelos de integración numérica diferentes, y en
comparación con los valores teóricos mostrados en esta sección.
Contribución de todos los niveles de excitación
La aplicación directa del modelo propuesto adicionando uno a uno todos los niveles de los cuales se
poseen parámetros IXS, permite las estimaciones analíticas del potencial medio de excitación
mostradas en la primer columna de la Tabla 1. Para dicha evaluación, se utilizó la Ec. (5) repetidamente
mientras se adhieren niveles de excitación, y se calculan los correspondientes polos de la
oELF
. En el
gráfico de la derecha en la Fig. 3 puede apreciarse la evolución del valor de
I
a medida que se
agregan niveles.
FIG. 3: Izquierda: correspondiente valor de la desviación respecto del valor analítico de
I
para los
cálculos numéricos, mostrando convergencia para la adición de cada nivel de excitación. Derecha:
evolución del valor de
I
a medida que se agregan las contribuciones de los distintos niveles.
FIG. 4: Integración numérica para estimar el valor de
I
, mostrando convergencia para todos los
niveles de excitación utilizados, por el método directo y la regla del trapecio.
TABLA 1: Evolución de la energía media de excitación a medida que se agregan niveles de excitación
a la
oELF
, estimadas teóricamente y confirmadas por integración numérica con límite de 1 MeV y dos
métodos diferentes (el
indica desviación respecto del valor teórico, y no incerteza).
Para poder corroborar estos cálculos analíticos, se realizaron integrales numéricas de la
oELF
,
eligiendo un límite de integración
max
en la Ec. (2). Como se observa en la Fig. 4, estas integrales
numéricas convergen exactamente al valor teórico calculado a través del teorema de los residuos. Para
ello se utilizaron dos métodos de integración, una llamada integración directa, que consiste en la suma
simple de la función evaluada en cada paso del intervalo de integración; y la típica regla del trapecio.
27
Estos métodos presentan velocidades de convergencia diferentes, pero cuanto mayor el límite de
integración
max max
E
, más rápido convergen las desviaciones, como se reporta en el gráfico de la
izquierda de la Fig. 4. Estas desviaciones se calculan utilizando el valor teórico exacto (conocido):
exact num
I I I
. El límite de la integración (
max
) fue elegido
1
max
E
MeV, lo cual está lejos
de los rangos típicos de energía óptica, y el paso para la integración fue elegido como
0.1E
eV.
Los valores de
I
estimados numéricamente para los cinco niveles utilizados en este trabajo muestran
convergencia al valor analítico para ambos métodos de integración, como se reporta en la Tabla 1 y en
la Fig. 4.
El comportamiento de la desviación del valor de
I
respecto del valor exacto para todos los niveles
fue calculado a medida que se avanza en la integración, y la tendencia del valor de
I
de formar una
meseta a medida que se agregan niveles, como se muestra gráficamente, evidencia que la contribución
de las bandas difusas, tratadas separadamente, debería volverse despreciable. Ambos resultados se
encuentran reportados en la Fig. 4.
IV. CONCLUSIONES
Se presentó en este trabajo, un marco referencial original para el cálculo de la contribución de los
niveles de excitación a la energía media de excitación
I
de los materiales. Éste requiere únicamente
de parámetros que bien pueden calcularse teóricamente utilizando la mecánica cuántica u obtenerse por
medio del ajuste de datos de sección eficaz inelástica experimentales. El cálculo fue satisfactoriamente
llevado a cabo para los primeros cuatro niveles de excitación y las bandas difusas de la molécula de
agua líquida, y contrastados con estimaciones numéricas que confirman los resultados. Este
procedimiento podría repetirse utilizando las funciones de Drude con datos asociados a los niveles de
ionización, preservando los datos de excitación para la llamada función de Drude derivada que es más
pronunciada (“más discreta”). Esta función presenta un comportamiento asintótico de
2
para altas
frecuencias, y por esta razón la
oELF
asociada decaerá como
3
, lo cual es típicamente utilizado en
la literatura. Es consecuentemente posible realizar todas las integrales involucradas. Tareas futuras
incluyen encontrar algún patrón en los polos de la
oELF
en términos de los coeficientes de los
polinomios
{}
j
N
y
{}
j
D
(y consecuentemente los parámetros del modelo) que permita llegar a
conclusiones más profundas sobre este procedimiento. Sin embargo, debe remarcarse que contar con un
procedimiento analítico para calcular la energía media de excitación utilizando información específica
sobre cada nivel, sustentaría fuertemente el trabajo numérico realizado por Dingfelder, Emfietzoglou y
colaboradores al resolver el problema de Bethe.
AGRADECIMIENTOS
Los autores quieren agradecer a CONICET, Argentina, por el financiamiento de la beca interna
doctoral de F.A. Geser, según resolución número 4830 (2014). El presente trabajo fue parcialmente
apoyado por el proyecto DI-180106 de la Dirección de Investigación de la Universidad de La Frontera,
Chile.
REFERENCIAS
[1] N. Bohr. LX. On the decrease of velocity of swiftly moving electrified particles in passing through
matter. Philos. Mag. Series 6 30, 581-612 (1915).
[2] W. Wilson. The quantum-theory of radiation and line spectra. Philos. Mag. Series 6 29, 795-802
(jun. de 1915).
[3] A. Sommerfeld. Zur Quantentheorie der Spektrallinien. Annalen der Physik 356, 1-94 (1916).
[4] S. Wang. Generalization of the Thomas-Reiche-Kuhn and the Bethe sum rules. Phys. Rev. A 60,
262-266 (1999).
[5] H. Bethe. Zur Theorie des Durchgangs schneller Korpuskularstrahlen durch Materie. Annalen der
Physik 397, 325-400 (1930).
[6] R. Jackiw. Intermediate Quantum Mechanics 3rd. ISBN: 9780429973277 (CRC Press, 2018).
[7] F. Bloch. Zur Bremsung rasch bewegter Teilchen beim Durchgang durch Materie. Annalen der
Physik 408, 285-320 (1933).
[8] E. Fermi. The Ionization Loss of Energy in Gases and in Condensed Materials. Phys. Rev. 57, 485-
493 (1940).
[9] R. Ritchie. Energy losses by swift charged particles in the bulk and at the surface of condensed
matter. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. 198, 81-91 (1982).
[10] J. Jackson. Classical Electrodynamics 2nd. ISBN: 047130932X (Wiley, 1975).
[11] L. Landau y E. Lifshitz. Electrodynamics of Continuous Media 2nd. ISBN: 9780080302751
(Pergamon Press, 1984).
[12] M. Inokuti. Inelastic Collisions of Fast Charged Particles with Atoms and Molecules: The Bethe
Theory Revisited. Rev. Mod. Phys. 43, 297-347 (1971).
[13] M. Dingfelder, D. Hantke, M. Inokuti y H. Paretzke. Electron inelastic-scattering cross sections in
liquid water. Radiat. Phys. Chem. 53, 1-18 (1999).
[14] D. Emfietzoglou, R. Garcia-Molina, I. Kyriakou, I. Abril y H. Nikjoo. A dielectric response study
of the electronic stopping power of liquid water for energetic protons and a new I-value for water.
Phys. Med. Biol. 54, 3451-3472 (2009).
[15] M. Dingfelder. Updated model for dielectric response function of liquid water. Appl. Radiat. Isot.
83, 142-147 (2014).
[16] D. Emfietzoglou. Inelastic cross-sections for electron transport in liquid water: A comparison of
dielectric models. Radiat. Phys. Chem. 66 (2003).
[17] D. Emfietzoglou, F. A. Cucinotta y H. Nikjoo. A Complete Dielectric Response Model for
LiquidWater: A Solution of the Bethe Ridge Problem. Radiat. Res. 164 (2005).
[18] J. Brown y R. Churchill. Complex Variables and Applications 8th. ISBN: 9780073051949
(McGraw-Hill Higher Education, 2009).
[19] P. Debye. Polar molecules. Journal of the Society of Chemical Industry 48, 1036-1037 (1929).
[20] P. Drude. Zur Elektronentheorie der Metalle. Annalen der Physik 306, 566-613 (1900).
[21] H. Royden y P. Fitzpatrick. Real Analysis ISBN: 9780131437470 (Prentice Hall, 2010).
[22] R. Garcia-Molina, I. Abril, C. Denton, S. Heredia-Avalos, I. Kyriakou y D. Emfietzoglou.
Calculated depth-dose distributions for H+ and He+ beams in liquid water. Nucl. Instrum. Methods
Phys. Res. B 267, 2647-2652 (2009).
[23] M. J. Berger, M. Inokuti, H. H. Anderson, H. Bichsel, J. A. Dennis, D. Powers, S. M. Seltzer y J.
E. Turner. ICRU Report 37 - Stopping Power for Electrons and Positrons. Journal of the International
Commission on Radiation Units and Measurements (1984).
[24] M. J. Berger, M. Inokuti, H. H. Andersen, H. Bichsel, D. Powers, S. . M. Seltzer, D. . Thwaites y
D. E. Watt. ICRU Report 49 - Stopping Power and Ranges for Protons and Alpha Particles. Journal of
the International Commission on Radiation Units and Measurements (1993).
[25] S. M. Seltzer, J. M. Fernández-Varea, P. Andreo, P. M. Bergstrom Jr., D. T. Burns, I. Krajcar
Broni, C. K. Ross y F. Salvat. ICRU Report 90 - Key Data for Ionizing-Radiation Dosimetry:
Measurement Standards andApplications. Journal of the International Commission on Radiation Units
and Measurements (2014).
[26] E. Bär, A. Andreo P.and Lalonde, G. Royle y H. Bouchard. Optimized I-values for the use with
the Bragg additivity rule and their impact on proton stopping power and range uncertainty. Phys. Med.
Biol. 63 (2018).
[27] P. DeVries y J. Hasbun. A First Course in Computational Physics ISBN: 9780763773144 (Jones
& Bartlett Learning, 2011).
